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湖南大學(xué)，王雙印團(tuán)隊最新Angew！

來源：時間：2024-05-27 09:46:30 瀏覽：2214次

第一作者：Liyuan Gong、Xiaorong Zhu、Ta Thi Thuy Nga

通訊作者：王雙印教授、陶李助理教授

通訊單位：湖南大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202404713.

研究背景

甲醇氧化反應(yīng)（MOR）是甲醇燃料電池或制氫的瓶頸反應(yīng)。雖然甲醇氧化為CO₂的理論平衡電位接近氫氧化的平衡電位，但多步反應(yīng)途徑阻礙了MOR的動力學(xué)。通常，MOR高度依賴于酸性電解質(zhì)中珍貴的Pt-基催化劑，而Pd-基催化劑僅在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出MOR活性。同時，反應(yīng)動力學(xué)遲緩和反應(yīng)中間體中毒嚴(yán)重導(dǎo)致反應(yīng)活性不理想。MOR在實現(xiàn)可持續(xù)能源經(jīng)濟(jì)中發(fā)揮著核心作用，但由于多電子轉(zhuǎn)移過程伴隨著大量連續(xù)中間體，反應(yīng)動力學(xué)緩慢，限制了甲醇氧化的可持續(xù)能源經(jīng)濟(jì)。基于此，湖南大學(xué)王雙印教授和陶李助理教授等人報道了一種原子分散的銥（Ir）錨定在多孔碳催化劑（Ir-C SACs）上作為MOR催化劑。

文章要點

1、在高溫聚合物電解質(zhì)膜電解槽（HT-PEME）中，作者利用單Ir原子催化劑在超低電位（< 0.1 V）下，促進(jìn)熱電化學(xué)一體化，催化了高效的級聯(lián)甲醇氧化反應(yīng)（MOR）。在高溫下，具有較高甲醇親和力的缺電子Ir位點在電壓作用下自發(fā)催化CH₃OH脫氫生成CO，生成的CO和H₂被電化學(xué)氧化為CO₂和質(zhì)子。在沒有電壓的情況下，甲醇不能發(fā)生熱分解，證實了甲醇氧化過程中熱電化學(xué)一體化耦合的必要性。

2、在HT-PEME中，160 ℃下甲醇熱分解為CO和H₂，生成的CO和H₂隨后被電化學(xué)氧化。Ir-C SACs表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，在0.4 V下質(zhì)量活性高達(dá)1.8 A mg_Ir^-¹，并且通過耦合析氫反應(yīng)（HER）作為正極，可以實現(xiàn)約18 mol H₂ h^-1 g_Ir^-1的析氫速率，兩者都優(yōu)于制備的Ir納米顆粒（Ir-C NP）和商用Pt/C催化劑。同時，熱學(xué)和電化學(xué)的結(jié)合使該系統(tǒng)具有高效的甲醇轉(zhuǎn)化和低能耗。本研究還證明了單原子催化劑的電化學(xué)MOR活性，以一體化的理念拓寬了可再生能源裝置和催化劑的設(shè)計。

圖文展示

圖1.高效甲醇氧化和制氫反應(yīng)途徑的示意圖

圖2. Ir-C SACs的形貌和結(jié)構(gòu)表征

圖3. Ir-C SACs的化學(xué)狀態(tài)和配位信息

圖4. Ir-C SACs和參考樣品對MOR和氣態(tài)產(chǎn)物的催化性能

圖5. DFT計算

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