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浙大黃飛鶴團隊，重磅JASC！

來源：時間：2024-05-27 09:41:09 瀏覽：2851次

第一作者：Sheng Xinru, Wang Zeju, Sheng Guan

通訊作者：李光鋒研究員、朱藝涵教授、喬納森·塞斯樂教授、黃飛鶴教授

通訊單位：浙江大學、德克薩斯大學奧斯汀分校、浙江工業(yè)大學

DOI: 10.1021/jacs.4c01104.

研究背景

近年來，三維（3D）結(jié)晶有機骨架在吸附、分離、催化、傳感和生物醫(yī)學等領域得到了廣泛研究，尤其是共價有機骨架（COFs）和氫鍵有機骨架（HOFs）。3D骨架具有復雜的孔結(jié)構(gòu)、高表面積、低密度和易接近的活性位點等優(yōu)勢，但穩(wěn)定的骨架仍限于特定結(jié)構(gòu)類別，其中擴展骨架受限于多面體構(gòu)建塊的獲取，而互穿骨架則受限于其能量最小化驅(qū)動形成的空隙空間限制。受中國古代建筑榫卯結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，浙江大學黃飛鶴教授等人提出了一種新視角，利用分子尺度的榫卯連接技術構(gòu)建多孔3D框架，設計并合成了通過榫卯連接穩(wěn)定的3D有機骨架，該方法不同于傳統(tǒng)的范德華堆疊相互作用，有望為開發(fā)新型3D晶體有機骨架提供新的途徑。

文章要點

1、創(chuàng)新自組裝方法：利用配位B-N鍵的驅(qū)動自組裝成新型微孔有機晶體結(jié)構(gòu)DOF-1，該方法打破了傳統(tǒng)有機晶體結(jié)構(gòu)的合成局限，構(gòu)建了由1D菱形通道和2D層組成的獨特3D網(wǎng)絡，并賦予了整體螺旋性。這種自組裝策略不僅簡化了合成過程，而且為制備具有復雜結(jié)構(gòu)和功能的有機晶體材料提供了新的思路。

2、引入榫卯連接機制：創(chuàng)新性地引入了榫卯連接機制來穩(wěn)定DOF-1的3D結(jié)構(gòu)。榫卯連接不僅賦予了骨架機械穩(wěn)定性，而且不影響其多孔特性。該機制克服了傳統(tǒng)3D框架在穩(wěn)定性和多孔性之間的矛盾，為制備高性能的吸附和分離材料提供了新可能。

圖文展示

圖1. 分子榫接穩(wěn)定DOF-1的合成和表征。

圖2. DOF-1單晶結(jié)構(gòu)中的單層結(jié)構(gòu)分析

圖3. DOF-1晶體結(jié)構(gòu)中可見榫卯連接

圖4. DOF-1的低溫低劑量HR-TEM圖像

圖5. DOF-1和DOF-2的機械特性以及DOF-1的氣體吸附特性

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