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三校聯(lián)合！中南大學(xué)&清華大學(xué)&西安交大，最新Angew.！
來源： 時(shí)間：2024-04-16 10:54:32 瀏覽：1814次

第一作者：Yu Tao

通訊作者：熊禹副教授、王定勝教授、歐鴻輝研究員

通訊單位：中南大學(xué)、清華大學(xué)、西安交通大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202400625.



研究背景



通過人工光催化將CO2轉(zhuǎn)化為增值的含碳化學(xué)物質(zhì)，即CO2還原反應(yīng)（CO2RR），被認(rèn)為是緩解日益嚴(yán)重的能源危機(jī)和氣候變化的一種有前途的策略。然而，由于線性CO2的化學(xué)惰性，與析氫反應(yīng)（HER）競(jìng)爭(zhēng)，隱藏活性位點(diǎn)以及光生電子-空穴對(duì)的分離/轉(zhuǎn)移延遲，其實(shí)際應(yīng)用仍然具有挑戰(zhàn)性。其中，單原子催化劑（SACs）因其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的催化性能而備受關(guān)注。這些材料為吸附的CO2提供了活性位點(diǎn)，降低了能量勢(shì)壘，促進(jìn)了光生電荷轉(zhuǎn)移——利用光敏劑轉(zhuǎn)移的光電子，是CO2RR的理想助催化劑。在光催化中，單金屬原子位點(diǎn)和空位可以加速光生電子的轉(zhuǎn)移，提高光催化性能?；诖?，中南大學(xué)熊禹副教授、清華大學(xué)王定勝教授和西安交通大學(xué)歐鴻輝研究員等人報(bào)道了一系列單原子釕（Ru）位點(diǎn)，負(fù)載在具有不同金屬負(fù)載量的富缺陷氫氧化鎳納米板上（Ni(OH)x NBs），記為w-SA-Ru/Ni(OH)x，其中w=0.06、0.29、0.58、0.60、0.64、3.35 wt.%，表示電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）通過光還原策略檢測(cè)到的Ru的含量。



文章要點(diǎn)



1、電子順磁共振（EPR）結(jié)合像差校正高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡（AC-HAADF-STEM）圖像的Z-對(duì)比分析結(jié)果證實(shí)，Ni(OH)x NBs上的單原子Ru位點(diǎn)占據(jù)了凹坑邊緣的空位，形成單原子Ru位點(diǎn)和凹坑的相鄰位點(diǎn)。值得注意的是，Ru負(fù)載量為0.60 wt.%的SA-Ru/Ni(OH)x（0.60 SA-Ru/Ni(OH)x）在光催化CO2RR過程中表現(xiàn)出最高的催化性能（27.6 mmol g-1 h-1）。負(fù)載量過高（0.64 wt.%，18.9 mmol g-1 h-1；3.35 wt.%，9.4 mmol g-1 h-1）或負(fù)載量過低（0.06 wt.%，15.8 mmol g-1 h-1；0.29 wt.%，21.95 mmol g-1 h-1；0.58 wt.%，23.4 mmol g-1 h-1）的Ru位點(diǎn)對(duì)其催化性能有負(fù)面影響。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相結(jié)合表明，CO2可以在Ni(OH)x的凹坑吸附；單原子Ru位點(diǎn)有助于吸附CO2的轉(zhuǎn)化，降低*COOH的生成能量，加速反應(yīng)；過多的單原子Ru位點(diǎn)會(huì)占據(jù)空位，阻礙了CO2RR的完成。



圖文展示



圖1.合成策略和表征

圖2. EXAFS分析和EPR光譜表征

圖3. CO2RR的催化性能

圖4. DFT計(jì)算

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