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葉汝全教授團(tuán)隊Nature子刊丨CuxO雙錐體助力CO2RR！

來源：時間：2023-12-11 09:53:17 瀏覽：1893次

第一作者：Weihua Guo、Siwei Zhang

通訊作者：葉汝全、唐本忠、Boris I. Yakobson、朱明輝

通訊單位：香港城市大學(xué)、香港科技大學(xué)、萊斯大學(xué)、華東理工大學(xué)

DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43303-1

研究背景

通過調(diào)節(jié)活性部位局部微環(huán)境中的電子傳遞速率和離子濃度，可以克服電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）動力學(xué)慢和熱力學(xué)不利的缺點(diǎn)。然而，動力學(xué)和熱力學(xué)的同時優(yōu)化受到綜合條件約束和機(jī)理理解不充分的阻礙?；诖?，香港城市大學(xué)葉汝全教授、香港科技大學(xué)唐本忠院士等人報道了利用激光輔助制造技術(shù)合成了尖端角可控、納米顆粒豐富的Cu_xO雙錐體，并闡明了電子傳輸/離子濃度與電催化性能之間的關(guān)系機(jī)制。

文章要點(diǎn)

1、作者的研究提出了一種基于激光的方法來設(shè)計具有可調(diào)尖端曲率和豐富納米顆粒界面的雙錐體催化劑，從而改善了多-電子還原的動力學(xué)和熱力學(xué)。尖銳的尖端幾何形狀誘導(dǎo)出局域強(qiáng)電場，提高電子輸運(yùn)和離子濃度，以動力學(xué)方式調(diào)節(jié)反應(yīng)微環(huán)境。同時，理論計算表明豐富的Cu⁺/Cu²⁺界面通過促進(jìn)*OC-COH的形成，為C₂₊途徑提供了豐富的活性位點(diǎn)，降低了反應(yīng)勢壘，從而促進(jìn)了熱力學(xué)還原。兩種作用的結(jié)合產(chǎn)生了優(yōu)異的催化性能。CO₂RR的C₂₊局部電流密度為665.9 mA cm^?2，F(xiàn)E為81%；硝酸還原反應(yīng)（NITRR）的NH₃產(chǎn)率為81.83 mg h^?1 mg^?1，局部電流密度超過600 mA cm^?2，是已報道的C₂₊和NH₃產(chǎn)量的最高值。

2、作為一種雙功能催化劑，在綠色化工領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用潛力，可以將廢水和廢氣轉(zhuǎn)化為有價值的產(chǎn)品。結(jié)合原位表征、有限元模擬和密度泛函理論（DFT）計算，提供了局部增強(qiáng)電場和界面活性位點(diǎn)的見解，對于同時提高CO₂RR的C₂₊法拉第效率（FE）和產(chǎn)率至關(guān)重要，也有助于NITRR產(chǎn)生出NH₃。

3、這是首次報道的雙功能催化劑，將CO₂RR和NTIRR還原系統(tǒng)耦合在一起，CO₂RR和NITRR系統(tǒng)的耦合表明了對煙氣和硝酸鹽廢物進(jìn)行揮發(fā)的潛力，實(shí)現(xiàn)變廢為寶，是未來工業(yè)綠色化學(xué)的重要一步，為碳氮循環(huán)提供了一種實(shí)用的方法，有助于設(shè)計下一代碳氮循環(huán)多電子還原催化劑。

圖文展示

圖1. L-Cu_xO-HC的結(jié)構(gòu)表征

圖2. CO₂電還原性能

圖3.電場探測與增強(qiáng)機(jī)理研究

圖4. XAFS、現(xiàn)場ATR-FTIR和DEMS測量及其機(jī)理

圖5.電催化NITRR性能及機(jī)理研究

圖6. NITRR和CO₂RR組合系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用

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