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于吉紅院士&徐君團(tuán)隊(duì)，最新JACS！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-10-18 09:38:16 瀏覽：1790次

第一作者：Qiang Zhang

通訊作者：于吉紅院士和徐君研究員

通訊單位：吉林大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院精密測(cè)量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04031



研究背景



沸石（Zeolite）結(jié)晶被認(rèn)為是一個(gè)高度復(fù)雜的化學(xué)過程，源于由多種前體物質(zhì)組成的生長(zhǎng)溶液的非均質(zhì)性，如單體（鈉離子、硅分子和有機(jī)模板）、低聚物或配合物以及無(wú)定形納米顆粒多種前體的存在導(dǎo)致沸石結(jié)晶的經(jīng)典途徑（單體的隨機(jī)和動(dòng)態(tài)結(jié)合）和非經(jīng)典途徑（顆粒的組裝和附著），并且沸石的水熱結(jié)晶過程主要受動(dòng)力學(xué)因素的控制而非熱力學(xué)因素的控制。其中，沸石的非經(jīng)典顆粒附著生長(zhǎng)被提出了二十年，但其附著機(jī)理和動(dòng)力學(xué)調(diào)控仍不明確。基于此，吉林大學(xué)于吉紅院士和中國(guó)科學(xué)院精密測(cè)量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院徐君研究員等人報(bào)道了在水熱條件下，采用含有封裝的四丙基銨（tetrapropylammonium, TPA+）模板和豐富硅烷醇（Si-OH）的無(wú)定形原生沸石（PZ）納米顆粒作為唯一前驅(qū)體，實(shí)現(xiàn)了MFI型沸石的非經(jīng)典生長(zhǎng)。同時(shí)，作者利用二維（2D）固體核磁共振（NMR）相關(guān)波譜技術(shù)研究了前驅(qū)體的硅醇特性，證明了硅醇特性對(duì)前驅(qū)體附著行為和晶體生長(zhǎng)取向至關(guān)重要。



文章要點(diǎn)



1、在機(jī)械球磨或壓片過程中，壓力驅(qū)動(dòng)球形PZ融合為片狀集成PZ（IPZ），同時(shí)外部硅烷醇從均勻分布轉(zhuǎn)變?yōu)榍室蕾嚪植?，?nèi)部硅烷醇從孤立轉(zhuǎn)變?yōu)榭臻g臨近。對(duì)比分離的硅烷醇，空間上接近的硅烷醇與TPA+的相關(guān)性更強(qiáng)，有利于硅烷醇縮合形成Si-O-Si鍵。隨后，在表面能最小化的驅(qū)動(dòng)下，片狀I(lǐng)PZ前驅(qū)體的顆粒附著優(yōu)先發(fā)生在具有高密度硅烷醇的高曲率表面，導(dǎo)致非經(jīng)典生長(zhǎng)的各向異性速率，從而形成高縱橫比MFI型沸石納米片。

2、先進(jìn)的電子顯微鏡證實(shí)，非晶IPZ前驅(qū)體沿著c軸方向附著在晶體中間表面，形成非晶界面，隨后界面消除，結(jié)構(gòu)演變?yōu)閱尉?。該發(fā)現(xiàn)不僅揭示了沸石的非經(jīng)典生長(zhǎng)機(jī)制，而且揭示了硅烷醇化學(xué)在動(dòng)力學(xué)調(diào)控中的關(guān)鍵作用，對(duì)追求定制化的沸石合成具有重要意義。



圖文展示



圖1. IPZ的機(jī)械球磨過程示意圖

圖2. PZ、IPZ、MFI-x-PZ和MFI-x-IPZ沸石的TEM圖像

圖3. STEM-ADF表征

圖4. TEM、HRTEM和STEM-ADF表征

 

圖5. 2D 1H-1H SQ-DQ NMR光譜

圖6. MFI結(jié)晶中間體的示意圖、mel模型和DFT計(jì)算

圖7. MFI型沸石納米片的演變與表征

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文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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