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孫學良&梁劍文&蘇岳鋒JACS: 固體電解質中超離子傳導的起源！

來源：時間：2023-06-16 09:54:41 瀏覽：2073次

第一作者：李曉娜和劉虹剛

通訊作者：孫學良院士、梁劍文教授和蘇岳鋒研究員

通訊單位：西安大略大學

DOI: 10.1021/jacs.3c01955

研究背景

全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）具有更高的安全性、更好的穩(wěn)定性以及實現(xiàn)能量/功率密度要求的潛力，受到了研究人員的關注。由于固態(tài)電解質（SSEs）直接影響整個電池的性能，其發(fā)展成被廣泛關注，但是目前的研究對SSE中快速離子傳導的潛在機制缺乏了解。基于此，加拿大西安大略大學孫學良教授、北京理工大學蘇岳鋒教授、格林先進材料與技術研究院固態(tài)電池研究中心梁劍文研究員等人報道了通過聯(lián)合分析方法闡明了影響SSE中離子電導率的關鍵參數(shù)，該方法檢查了幾種具有代表性的SSE（Li₃YCl₆、Li₃HoCl₆和Li₆PS₅Cl），這些SSE在xLiCl-InCl₃系統(tǒng)中得到了進一步驗證。電導率譜的標度分析解耦了移動載流子濃度和跳躍速率對離子電導率的影響。

研究要點

1、通過綜合分析的方法闡明了影響SSEs中離子傳導的關鍵參數(shù)，該方法研究了幾個有代表性的SSEs（Li₃YCl₆、Li₃HOCl₆、Li₆PS₅Cl），這些參數(shù)在xLiCl-InCl₃系統(tǒng)中得到了進一步驗證。

2、對電導率光譜的比例分析，實現(xiàn)了移動載流子濃度和跳變率對離子電導率影響的分解。盡管載流子濃度隨溫度變化而變化，但這種變化本身不能導致電導率的幾個數(shù)量級的差異。相反，跳動率和離子電導率隨著溫度的變化呈現(xiàn)出相同的趨勢。

3、遷移熵產生于從初始位點到鞍狀位點的跳躍原子的晶格振動，被證明在快速Li⁺遷移中起著重要作用。研究結果表明，多種依賴變量（Li⁺跳躍頻率和遷移能量等）也對SSE內的離子傳導行為有影響。

圖文展示

圖1.性能測試

圖2.不同SSEs的性能

圖3. xLiCl-InCl₃材料的XRD譜圖

圖4. xLiCl-InCl₃鹵化物的離子電導率和電池的DRT曲線

圖5. 不同溫度下xLiCl-InCl₃SSE的性能

圖6.不同LiCl-InCl₃的性能

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