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唐永炳&鄭勇平Nat. Sustain.：HESA催化劑助力ORR和OER！

來源：時間：2023-04-26 14:13:01 瀏覽：3385次

第一作者：Xin Lei和Qingyun Tang

通訊作者：唐永炳研究員和鄭勇平研究員

通訊單位：中科院深圳先進技術(shù)研究院

DOI: https://doi.org/10.1038/s41893-023-01101-z

研究背景

氧電催化，包含電催化氧還原和分子氧的析出，是一系列能源和環(huán)境技術(shù)的最核心、最重要的反應之一。雖然目前性能最好的電催化劑仍以貴金屬為主，但碳基系統(tǒng)由于其內(nèi)在的可持續(xù)性和實用性，提供了一個有效的替代方案。基于此，中科院深圳先進技術(shù)研究院唐永炳研究員和鄭勇平研究員我等人報道了一種由理論計算指導的設(shè)計策略，將碳電催化劑的活性邊界推向了前所未有的水平。其基本原理是，引入高熵雜原子可以有效地降低石墨碳的局部對稱性，從而破壞π-電子網(wǎng)絡的穩(wěn)定，避免氧還原反應（ORR）和緩析氧反應（OER）中間組分的結(jié)合能過強或過弱。

文章要點

1、作者合成了一種高熵單原子（HESA）催化劑，它包含五種金屬（Fe、Mn、Co、Ni和Cu）和兩種氮源，在堿性環(huán)境中表現(xiàn)出超高的ORR和OER活性，分別超過了最先進的混合貴金屬催化劑和碳基催化劑。

2、作為ORR催化劑時，HESA半波電位（E1/2）為0.87 V，在電流密度為10 mA cm?2時，其過電位（η10）為270 mV。

3、密度泛函理論（DFT）計算結(jié)合光譜表征表明，對比單原子催化劑，HESA具有較低的芳構(gòu)性和更局域化的電子結(jié)構(gòu)，從而提高了其性能。作者提出了一種設(shè)計HESA催化劑的電子結(jié)構(gòu)以提高電催化性能的策略，并為對稱性在催化劑設(shè)計中的作用提供了新的見解。

圖文展示

圖1.對稱性與電催化性能的關(guān)系

圖2. HESA的DFT計算結(jié)果

圖3.結(jié)構(gòu)表征

圖4. XANES光譜分析

圖5. 電化學測定ORR/OER性能

圖6. HESA上ORR/OER過程的原位ATR-FTIR光譜表征

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