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三校聯(lián)合！Nature子刊：FeN/Fe3N實(shí)現(xiàn)高效電化學(xué)CO2還原
來(lái)源： 時(shí)間：2023-04-21 14:37:08 瀏覽：2903次

第一作者：殷杰、Jing Jin、Zhouyang Yin和Liu Zhu

通訊作者：殷杰研究員、Xin Du、席聘賢教授和孫守恒教授

通訊單位：蘭州大學(xué)、鄭州大學(xué)和布朗大學(xué)

DOI: 10.1038/s41467-023-37360-9


研究背景

納米金屬氮化物作為新一代CO2電還原催化劑引起了科學(xué)家們極大的興趣，然而其在還原條件下的結(jié)構(gòu)活性和穩(wěn)定性仍然具有局限性。基于此，美國(guó)布朗大學(xué)孫守恒教授、蘭州大學(xué)席聘賢教授和殷杰研究員、鄭州大學(xué)Xin Du等人報(bào)道了一種制備FeN/Fe3N納米顆粒的方法，可將FeN/Fe3N界面暴露在納米顆粒（NP）表面，以進(jìn)行高效的電化學(xué)CO2還原反應(yīng)（CO2RR）。該研究證明了一種可靠的界面控制策略，可以提高Fe-N結(jié)構(gòu)對(duì)CO2RR的催化效率。


文章要點(diǎn)

1、在FeN/Fe3N界面上分布著Fe-N4和Fe-N2配位，這兩種配位表現(xiàn)出促進(jìn)CO2還原為CO的催化協(xié)同作用。在-0.4 V時(shí)，CO法拉第效率（FE）達(dá)到98%，在100 h的電解時(shí)間內(nèi)，F(xiàn)e在-0.4至-0.9 V保持穩(wěn)定。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，F(xiàn)eN/Fe3N結(jié)構(gòu)具有一個(gè)更接近EF能級(jí)的d帶中心，其中有豐富的電子可以與反應(yīng)中間體（CO2ad, COOH*，CO*）結(jié)合。這種強(qiáng)相互作用降低了CO2ad向COOH*轉(zhuǎn)化的ΔG，為降低還原過(guò)電位和提高催化效率提供了必要的作用力。


圖文展示

圖1.Fe-N NP的表征

 

圖2.Fe-N NP配位及電子結(jié)構(gòu)表征

 

圖3.FeN/Fe3N催化劑的CO2RR性能

圖4.Fe-N催化劑和CO2RR的原位光譜研究

圖5. DFT計(jì)算

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