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又是Angewan，還帶VIP，這些論文有多優(yōu)秀！

原創(chuàng) Green dinosaur 測(cè)試GO 6天前

《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie）是Wiley系列的優(yōu)質(zhì)期刊，在化學(xué)領(lǐng)域列為頂級(jí)期刊，其出版類(lèi)型涵蓋綜述、評(píng)述、觀點(diǎn)、通訊、研究文章等，覆蓋化學(xué)研究領(lǐng)域的各個(gè)方面，具有深遠(yuǎn)的影響力。為了提高重要科研文章的時(shí)效性，Angewandte雜志注重論文觀點(diǎn)的創(chuàng)新性、文章設(shè)計(jì)的新穎性，為了集中展示一些觀點(diǎn)新穎、內(nèi)容質(zhì)量高的論文，官網(wǎng)設(shè)立了展示VIP(Very Important Paper)論文的“VIP”板塊。在審稿時(shí)，審稿人會(huì)依據(jù)論文的重要性進(jìn)行打分，從高到低依次是: (A) very important; (B) highly important; (C) important等，如果至少兩個(gè)審稿人選擇(A)的話，論文就有機(jī)會(huì)被編輯評(píng)選為VIP文章。在這里，筆者總結(jié)了Angewan最新評(píng)選出來(lái)的VIP文章，以供同學(xué)們學(xué)習(xí)研究。

1、手性介觀半金屬Fe₃O₄薄膜的電阻-手性各向異性

DOI：10.1002/anie.202108142

根據(jù)理論預(yù)測(cè)，半金屬材料具有金屬性和絕緣性，但這一點(diǎn)尚且缺乏實(shí)驗(yàn)證實(shí)。針對(duì)這一問(wèn)題，上海交通大學(xué)和同濟(jì)大學(xué)的聯(lián)合實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)通過(guò)氨基酸作為對(duì)稱破壞劑，利用水熱法在基底上生長(zhǎng)了手性介觀結(jié)構(gòu)Fe₃O₄薄膜(CMFF)，并研究其手性依賴的電導(dǎo)率，即電阻-手性各向異性(R-ChA)。Fe₃O₄具有典型的面心立方結(jié)構(gòu)（空間群Fd-3m），是一種鐵磁性n型半導(dǎo)體，而同時(shí)它的電子態(tài)密度在費(fèi)米能量(E_F)處完全自旋極化，可被視作一種半金屬材料。由于電子的選擇性自旋輸運(yùn)與材料的手性結(jié)構(gòu)相關(guān)，因此Fe₃O₄的手性結(jié)構(gòu)與電導(dǎo)率之間具有選擇性的響應(yīng)機(jī)制。結(jié)果表明，在CMFF種存在兩個(gè)級(jí)別的手性結(jié)構(gòu)：一是晶格初級(jí)變形形成的扭曲的納米薄片，另一結(jié)構(gòu)則是這樣的納米薄片通過(guò)二級(jí)螺旋堆疊形成的扇形納米片。在<30K的溫度下，CMFF分別表現(xiàn)出一種手性的金屬導(dǎo)電性和另一種手性的絕緣性。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以推測(cè)：與手性結(jié)構(gòu)相關(guān)的有效磁場(chǎng)可以穩(wěn)定對(duì)應(yīng)手性框架中的相反自旋，這將導(dǎo)致電子在手性結(jié)構(gòu)中一個(gè)手性方向的自由運(yùn)輸，和另一個(gè)手性方向的錨定。

Te Bai等人的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)中，利用一種簡(jiǎn)單的手性分子輔助水熱反應(yīng)合成了具有手性介觀結(jié)構(gòu)的半金屬Fe₃O₄薄膜，并隨后利用半金屬材料的導(dǎo)電性與電子自旋的關(guān)系，研究了半金屬材料的手性結(jié)構(gòu)與不對(duì)稱導(dǎo)電性的關(guān)系。這一實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)思路清晰，方法新穎，其研究發(fā)現(xiàn)可以為手性世界開(kāi)辟一道全新的窗口，也同樣為手性有機(jī)物的開(kāi)發(fā)應(yīng)用于自旋電子材料提供了全新的參考。

2、用于高性能電化學(xué)電容器的共價(jià)排列的二硫化鉬-碳納米管異質(zhì)結(jié)構(gòu)

DOI：10.1002/anie.202107734

二維納米片結(jié)構(gòu)具有快速的離子傳輸和儲(chǔ)存能力，有利于綜合提高電化學(xué)電容器的性能，但在實(shí)際應(yīng)用中卻受到低能量密度的限制。在眾多二維材料之中，MoS₂具有較大的層間距，層間范德華力較弱，方便了電解液的滲透和離子的嵌入，因此具有較強(qiáng)的儲(chǔ)能潛力。另外，S-Mo-S層內(nèi)的Mo離子可從+2價(jià)氧化至+6價(jià)，從而提供理想的贗電容貢獻(xiàn)量。但是MoS₂材料存在一些問(wèn)題：層間傳導(dǎo)能力差、單層易堆積等，這些現(xiàn)象限制了層間離子擴(kuò)散和電化學(xué)活性，導(dǎo)致儲(chǔ)能性能不理想。南京科技大學(xué)的XingJiang Wu等人開(kāi)發(fā)了一種二硫化鉬-碳納米管（MoS₂-CNTs）的有序異質(zhì)結(jié)構(gòu)，原位生長(zhǎng)的一維碳納米管垂直地鏈接在二維的MoS₂納米層之間，能夠有效阻止納米層的堆疊，同時(shí)增強(qiáng)層間導(dǎo)電能力。在氫氧化鉀電解質(zhì)中，MoS₂-CNTs組裝的電容器展現(xiàn)出超大的電容（5485 F g^-1）和良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

為了進(jìn)一步拓廣二維材料的綜合應(yīng)用，發(fā)展下一代可穿戴移動(dòng)設(shè)備，Wu等人通過(guò)直寫(xiě)打印獲得了一種全固態(tài)柔性材料，組裝的柔性化學(xué)電容器能量密度高達(dá)226 mWh g^-1，良好的電容貢獻(xiàn)值723 F g^-1，在高/低溫下均具有良好的運(yùn)行能力，展現(xiàn)了其在可穿戴健康-監(jiān)控裝置方向的應(yīng)用潛力。從結(jié)構(gòu)上看，這種二維復(fù)合材料之所以能夠展現(xiàn)出卓越的儲(chǔ)能能力，主要是由于它的納米結(jié)構(gòu)得以改良，因此相比于純MoS₂材料，具有更高的電導(dǎo)率(1162.8 S m^-1)和更大的比表面積(377.1 m² g^-1)，為電化學(xué)活性反應(yīng)提供了更多的活性位點(diǎn)，同時(shí)離子通過(guò)豐富的孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行快速傳輸，從而對(duì)電化學(xué)性能起到了綜合性的提高。

3、鹵化錫鈣鈦礦中的氟化物化學(xué)反應(yīng)

DOI：10.1002/ange.202107599

鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中含有有毒的鉛成分，阻礙了其在眾多領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用，因此促使了科學(xué)界對(duì)無(wú)鉛鈣鈦礦材料的開(kāi)發(fā)。錫可以用來(lái)替代這部分有毒成分。然而，錫很容易被氧化成Sn(IV)，導(dǎo)致性能大幅下降。為了解決這個(gè)問(wèn)題，大部分的研究工作使用SnF₂來(lái)抑制氧化問(wèn)題，但至今為止，氟化物添加劑的作用機(jī)制沒(méi)有得到明確。為了攻破這一難關(guān)，柏林亥姆霍茲材料與能源中心有限公司的研究人員們研究了鹵化錫添加鈣鈦礦中的氟化物成分組成和變化，揭示了SnF₂中的氟化物對(duì)前驅(qū)體溶液中Sn(IV)絡(luò)合和膠體排列的不同作用。綜合各項(xiàng)化學(xué)分析和物理表征手段結(jié)果，作者發(fā)現(xiàn)有SnF₂添加的前體溶液中的Sn(IV)濃度明顯降低，F(xiàn)^-傾向與和Sn(IV)自主絡(luò)合為SnF₄，這一化學(xué)成分比之SnI₄相比更難引入薄膜之中。此外，SnF₂能夠影響DMF溶液中的膠體排列形式，改變前體溶液中初期成核的鈣鈦礦簇的形成模式。

在這項(xiàng)研究工作中，作者綜合使用了多種物理化學(xué)表征手段，對(duì)SnF₂及其他鹵化物添加劑的作用過(guò)程作了詳細(xì)表征，并提出了一種由溶液中的SnF₂添加劑改善結(jié)晶質(zhì)量的成核機(jī)制。在研究中，還發(fā)現(xiàn)SnF₂能夠提高鈣鈦礦溶液對(duì)DMSO的氧化抗性，這一特性同樣在SnCl₂作添加劑的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中得到體現(xiàn)，這或許意味著其他的鹵化錫添加劑也能夠影響溶液特性，從而抑制Sn(II)的氧化。這項(xiàng)工作以SnF₂為研究對(duì)象，開(kāi)辟了鹵化錫添加劑工作機(jī)制的研究，為尋找其他具有特殊化學(xué)性質(zhì)的新型鈣鈦礦添加劑提供方向指南。

4、大規(guī)模制備用于細(xì)胞傳感納米電極的功能化納米線

DOI：10.1002/anie.202106251

納米電極為在納米尺寸上探索亞細(xì)胞生物過(guò)程提供了強(qiáng)有力的技術(shù)工具，并憑借著其高靈敏度和空間分辨率，在生物應(yīng)用領(lǐng)域占據(jù)了相當(dāng)重要的地位。但是現(xiàn)有用于制備納米電極的材料稀少，且制作過(guò)程復(fù)雜耗時(shí)、技術(shù)難度高，嚴(yán)重阻礙了納米電極的進(jìn)一步應(yīng)用和發(fā)展。武漢大學(xué)的Wen-Tao Wu提出了一種大規(guī)模合成功能化核殼納米線的制備策略，該工作基于3，4-乙烯二氧噻吩單體與貴金屬陽(yáng)離子的化學(xué)聚合，利用一鍋法可以實(shí)現(xiàn)導(dǎo)電核殼納米線的大規(guī)模生產(chǎn)制備。這種特殊的核殼結(jié)構(gòu)的材料能夠有效應(yīng)用在納米電極中，其中SiC@Au-PEDOT納米線電極的SiC納米核能夠提供優(yōu)異的機(jī)械穩(wěn)定性，Au-PEDOT納米殼則能夠提供良好的電化學(xué)和輔助防污作用。

為了檢測(cè)所合成的納米線在納米電極中的性能，作者全面地表征了包括納米尺寸、導(dǎo)電性、機(jī)械強(qiáng)度和分散性在內(nèi)的物理性質(zhì)，證明這種制備策略具有高度的可重復(fù)性。另外，SiC@Au-PEDOT 納米線對(duì)活細(xì)胞的檢測(cè)分析表明，這種特殊核殼納米線材料能夠有效激活并輔助相關(guān)信號(hào)通路的搭建與傳導(dǎo)，其介導(dǎo)的非基因組信號(hào)能夠間接作用調(diào)節(jié)細(xì)胞內(nèi)NO水平，證明單個(gè)SiC@Au-PEDOT 納米線具有實(shí)時(shí)探索活細(xì)胞中生理和病理信號(hào)通路的卓越能力。改變各種用于EDOT聚合的納米基材和氧化劑，可以分批制備具有可調(diào)節(jié)尺寸和性能的納米復(fù)合材料包覆的核殼導(dǎo)電納米線。綜合來(lái)看，此項(xiàng)工作的關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)單、可規(guī)?；途哂懈叨瓤芍貜?fù)特點(diǎn)的制造策略，為大規(guī)模生產(chǎn)機(jī)械性能優(yōu)越、電化學(xué)表現(xiàn)穩(wěn)定的納米線材料，開(kāi)發(fā)高性能功能化納米電極創(chuàng)造了突破性的成果。

5、明確CO₂電還原中結(jié)構(gòu)-選擇性相關(guān)關(guān)系：關(guān)于有序原子和化學(xué)刻蝕的銅單晶表面的比較

DOI：10.1002/anie.202103102

將CO₂轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔?、醇?lèi)和一氧化碳等物質(zhì)，是構(gòu)成碳循環(huán)的關(guān)鍵步驟，有利于可持續(xù)和清潔經(jīng)濟(jì)的建立和發(fā)展。因此近年來(lái)，CO₂電化學(xué)催化轉(zhuǎn)化受到了極大的關(guān)注。經(jīng)過(guò)長(zhǎng)久的開(kāi)拓進(jìn)取，這一議題已經(jīng)取得了卓越的進(jìn)展，但關(guān)于CO₂在原子尺度上的轉(zhuǎn)化原理依舊需要得到明確。弗里茨哈伯研究所的Fabian Scholten等人基于超高真空的制備方法獲得了取向良好的Cu(100)和Cu(111)單晶表面，將表面表征技術(shù)與氣相色譜技術(shù)聯(lián)用進(jìn)行了CO₂表面電化學(xué)還原的研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，干凈、平整的有序Cu單晶表面傾向于生產(chǎn)H₂氣體，而非預(yù)測(cè)的碳?xì)浠衔?。而通過(guò)電化學(xué)刻蝕或等離子體處理在表面引入缺陷時(shí)，Cu單晶表面才會(huì)催化獲得大量的碳?xì)浠衔?。證明單晶結(jié)構(gòu)和表面形貌是影響CO₂催化還原選擇性的關(guān)鍵因素。

與先前的研究不同，原始原子有序的低指數(shù)表面Cu(100)并不是CO₂電催化還原的活性位點(diǎn)，反而在常規(guī)電解拋光處理或與氧化還原處理中生成的表面缺陷才是造成對(duì)碳?xì)浠衔锓磻?yīng)的催化選擇性的主要原因。作者在文中陳述，該文章中表述的實(shí)驗(yàn)結(jié)果之所以與理論計(jì)算存在出入，是因?yàn)槔碚撃M中的晶體表面為原始表面，而未將缺陷密度與類(lèi)型納入考慮，但缺陷性卻恰恰是影響CO₂還原的重要因素。

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