日韩av老熟女-久久播亚洲视频-国产精品久久久系列-日韩激情96久久-欧美亚洲熟女另类-久久人妻诱惑我-久久高清黄又色视频-日韩av中文字幕网站-日韩人妻精品中文字幕,日韩成人在线不卡av,国产精品一香蕉av,婷婷久久综合久久久

預(yù)存
Document
當(dāng)前位置：文庫(kù)百科 ? 文章詳情
計(jì)算文獻(xiàn)導(dǎo)讀（九）：Joule | 不老神話TiO2，氧空位調(diào)制甲烷化催化反應(yīng)的DFT計(jì)算分析
來(lái)源：科學(xué)10分鐘 時(shí)間：2021-08-21 00:02:03 瀏覽：4565次

研究背景

隨著“碳中和”、“碳達(dá)峰”國(guó)家級(jí)環(huán)保政策的穩(wěn)步推進(jìn)，發(fā)展高效清潔能源被認(rèn)為是一種有效的減碳手段。其中，生物甲烷作為一種清潔能源，是現(xiàn)代化工的重要平臺(tái)化學(xué)品。傳統(tǒng)上，生物甲烷主要通過(guò)多步驟生產(chǎn)，首先將生物質(zhì)氣化成沼氣(CO、CO2、CH4和其他氣體的混合物)，然后在200 ℃ - 400 ℃下進(jìn)行沼氣甲烷化。而如何實(shí)現(xiàn)將生物質(zhì)，尤其是儲(chǔ)量最豐富的木質(zhì)纖維素，直接轉(zhuǎn)化為生物甲烷仍然具有挑戰(zhàn)性，因其催化劑在化學(xué)或生物過(guò)程中都表現(xiàn)出低選擇性。

研究結(jié)果

近日，來(lái)自中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的王峰課題組的研究人員通過(guò)界面氧空位(VO)調(diào)制設(shè)計(jì)了一種新型的Ru/TiO2催化劑，在低于200 ℃的溫度下，對(duì)生物質(zhì)直接甲烷化反應(yīng)具有>95%的選擇性。各種生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化為甲烷，產(chǎn)率達(dá)到了82% ~ 99%。在120 ℃溫度下，由50%甘油水溶液穩(wěn)定生成約0.24 mmol g-1 h-1的CH4，選擇性>99%。通過(guò)原位X射線光電子能譜、紅外光譜和DFT計(jì)算，證實(shí)了VO對(duì)Ru/TiO2催化甲烷化反應(yīng)過(guò)程的調(diào)制現(xiàn)象。

計(jì)算分析

研究人員將甲烷化催化反應(yīng)的過(guò)程總結(jié)在了圖1 A中，生物質(zhì)原料首先被TiO2氧化生成CO2和VO，然后CO2在Ru位點(diǎn)上原位還原為CH4，同時(shí)氧原子重新回到VO的位置上。

圖 1. 氧空位調(diào)制甲烷化催化反應(yīng)（A）機(jī)理，（B）DFT計(jì)算不同金屬氧化物的VO形成能與CO2還原能的關(guān)系，（C）DFT計(jì)算不同金屬氧化物CO2吸附能與還原能的關(guān)系。

基于上述機(jī)理，研究人員首先通過(guò)計(jì)算VO生成能(Evac)、CO2吸附能(Eads)和CO2在VO位點(diǎn)上的還原反應(yīng)能(Ereact)從理論上評(píng)價(jià)了一些最常見的金屬氧化物（MOs）的氧化能力。結(jié)果表明，CO2還原為CO的反應(yīng)能（Ereact）隨VO的生成能（Evac）的降低而線性增加，如圖1B所示。

為了利于VO的消除反應(yīng)，CO2還原為CO的反應(yīng)能（Ereact）和CO2吸附能應(yīng)趨于負(fù)，同時(shí)VO生成能與CO2吸附還原能之間應(yīng)保持平衡。從圖1 B可以看到，CeO2、TiO2和ZrO2表現(xiàn)出負(fù)的CO2吸附能和CO2還原反應(yīng)能，以及合適的VO生成能，因此它們可能是VO調(diào)制甲烷化催化反應(yīng)最可行的金屬氧化物載體。

圖 2. 反應(yīng)過(guò)程的DFT模擬

結(jié)合Ru在低溫下對(duì)CO2/CO氫化為CH4反應(yīng)的良好催化能力，研究人員們?cè)O(shè)計(jì)了VO調(diào)制的Ru/TiO2催化劑，并通過(guò)DFT計(jì)算研究了CO2還原后的氧原子填充VO的過(guò)程，如圖2A所示。

研究人員使用銳鈦礦性TiO2的（101）面復(fù)合Ru4團(tuán)簇，構(gòu)建了Ru/TiO2催化劑模型，如圖2B所示。CO2在界面VO上的吸附能為-1.92 eV，大于Ru團(tuán)簇上的吸附能(-1.52 eV)。一旦CO2吸附到VO上，其很容易分解為CO，然后VO重新被O原子占據(jù)，反應(yīng)的能量勢(shì)壘僅為0.02 eV。即使CO2吸附在Ru團(tuán)簇上，這個(gè)過(guò)程的能量勢(shì)壘也只有0.8 eV?？紤]到真正的Ru納米顆粒包含四個(gè)以上的Ru原子，在Ru顆粒上的CO2/CO還原可能并不發(fā)生在界面上。CO2/CO還原過(guò)程中的氧原子必須從Ru溢出到VO位點(diǎn)。為此，研究人員計(jì)算了氧的溢出過(guò)程。Ru上的氧原子首先轉(zhuǎn)移到橋接Ru位點(diǎn)，活化能為0.26 eV，如圖2C所示。橋位吸附的氧非常容易填充界面的VO，活化能僅為0.08 eV。理論結(jié)果表明，CO2/CO甲烷化生成的氧原子可以很容易地直接填充到VO位點(diǎn)或通過(guò)氧溢出效應(yīng)填充到VO位點(diǎn)。填充到VO中的氧原子可以恢復(fù)Ru/TiO2催化劑原始形態(tài)，使VO調(diào)制催化生物質(zhì)甲烷化的反應(yīng)得以循環(huán)進(jìn)行。

文獻(xiàn)鏈接

https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.07.001

PS：推薦一個(gè)非常好用的科研小程序“測(cè)試GO”，專注【材料測(cè)試+模擬計(jì)算】科研服務(wù)，測(cè)試狗團(tuán)隊(duì)開發(fā)，提供同步輻射、球差電鏡和常用材料表征，承接第一性原理計(jì)算、分子動(dòng)力學(xué)、有限元計(jì)算等~

評(píng)論 / 文明上網(wǎng)理性發(fā)言
12條評(píng)論
全部評(píng)論 / 我的評(píng)論
最熱 /  最新
全部 3小時(shí)前 四川
文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒(méi)有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
點(diǎn)贊12
回復(fù)
全部
查看更多評(píng)論
相關(guān)文章

基礎(chǔ)理論丨一文了解XPS（概念、定性定量分析、分析方法、譜線結(jié)構(gòu)）

2020-05-03

手把手教你用ChemDraw 畫化學(xué)結(jié)構(gòu)式：基礎(chǔ)篇

2021-06-19

晶體結(jié)構(gòu)可視化軟件 VESTA使用教程（下篇）

2021-01-22

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（上）

2019-10-25

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（下）

2019-10-25

XRD的基本原理與應(yīng)用

2020-11-03

熱門文章/popular

基礎(chǔ)理論丨一文了解XPS（概念、定性定量分析、分析方法、譜線結(jié)構(gòu)）

手把手教你用ChemDraw 畫化學(xué)結(jié)構(gòu)式：基礎(chǔ)篇

晶體結(jié)構(gòu)可視化軟件 VESTA使用教程（下篇）

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（上）

電化學(xué)實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)之電化學(xué)工作站篇 （二）三電極和兩電極體系的搭建 和測(cè)試

【科研干貨】電化學(xué)表征：循環(huán)伏安法詳解（下）

微信掃碼分享文章
丰满人妻满脸潮红-91Porn-射丝袜怡红院-国产探花系列ThePorn-美女搡BBB又爽又猛又黄www | 后入日本少妇-黑人初解禁 黑人巨大マラ,-www.9操-澳门日本性爱 | 无毛美女自卫-久久久福利视频 亚洲午夜小视频-国产AV女优一区-日日爱96 | 亚洲精品国偷自产-牛夜精品久久久久久久99黑人-高清全集免费观看 在线观看一级毛片免费-国产永久免费看黄网站 | 成人在线免费观看小视频-亚洲乱轮-久久黄色一级片-那里能看到国产顶级玛雅性爱a片 | 操操操人人乐人人干-gogogo手机免费高清-黑人初解禁薍伦黑人巨大在线观看-人妻av中字 中文字幕 - 精工厂 | 无码超乳爆乳中文字幕久久-亚洲国产一级a一片久久免费-人人乐AV-99超碰cao进入离开 | 黑人巨粗进入疼哭A片-中文无码人妻在线一区不卡-啊┅┅快┅┅用力啊潘金莲-午夜片无码区观看 | 国产精品亚洲av一级久久曰-BRAZZERS欧美最新极品-黑人做爰理伦片-空姐出白浆,亚洲 | 真实国产老熟女粗口床-亚洲精品无码久久不卡-亚洲综合极品香蕉久久网-日韩H版 | 午夜男女一二三-国产美女精品自慰-91叉叉叉-东北女人毛多又黑A片 | gogogo高清正版免费-91精选在线观看-美女视频黄片-日本禁断介护久久久网站 | 180.TV午夜-亚州人射精-深夜福利片一区二区三区-国产a级毛片久久久久久精品 | 一个色综av-中国国产精品动漫性爱网-欧美96在线 | 欧-亚洲中文精品人人永久免费 | 张柏芝一级黄片超级碰碰碰-JlZZJlZZ亚洲日本少妇-国产videos麻豆丝袜老师-变态另类第133页 | 北条麻纪大尺度按摩-亚洲第七色-九九热这里有精品-娇小videos高清内谢 | 就去干狠狠干-freexxx69性亚美-成人欧美久久久久美婷婷 国产uv1区二区三区-昭和ヘンリ一冢本无码 | 伊人久久青青草-中国操逼片-77777人妻少妇毛片A片-美女视频频黄免费大全 | 48嗷嗷叫国产毛片小说-国产污污污污在线观看-在线观看91精品国产入口-亚洲阿v天堂无码2020 | 丁香花丶激情五月-黑人av一区三区在线观看-大胆在线aaaav视频网站-综合国产成人亚洲 | 制服丝袜第一-www.国产AV剧情-亚洲综合一区二区三区-迷奷蹂躏系列合集 | 丁香花丶激情五月-黑人av一区三区在线观看-大胆在线aaaav视频网站-综合国产成人亚洲 | 成人在线免费观看小视频-亚洲乱轮-久久黄色一级片-那里能看到国产顶级玛雅性爱a片 | 久久精品a亚洲国产v高清不卡-国产第一福利 久久99在线视频-日韩女同av-久久久久精品一本 | av.ccc黑人-EEUSS免费鲁丝无码下属一级-国产人成精品午夜在线观看为您提供优质国产-色花堂无码影片在线观看 | 国产第113页-北条麻妃做爰高潮-北条麻妃潦草影视大全-久久最新偷窥电影网站 | 少妇搡BBBB搡BBB搡AA-好想被cao求cao随便cao视频-少妇自摸视频网站在线观看-波多野结衣中文字幕2019 | 黑丝美女被c在线观看-亚洲中文字幕在线观看-中文字幕一区二区三区夫目前犯-中文字幕日韩专区下载 九九99热久久10精品 | 亚洲xxxxxxxxxxx-国产一级C片-伊人素大香蕉-国产熟妇XX 小电女明星 | 大地资源网在线观看免费-大奶老女人中文字幕-媚薬av在线不卡-私人电影院18av | 91 丨牛牛丨熟女-国产亚洲美女自慰-胸大又黄的美女网站-加勒比一本道偷拍 | 香蕉狼人狠狠干-欧美日韩一区二区综合在线视频-国模精品一区二区三区-黑人添荫道囗吃奶视频 | 精品女人毛茸茸嘘嘘-99久久精品国产超碰-插插日日-丝袜骚气熟女肥臀屁股自慰喷白浆喷水骚气呻吟 人妻交换岬奈奈美-5566熟女人妻人-香蕉嫩草-两性午夜又粗又大又爽视频 | 色哟哟91-黑人毛片-玩乡下大乳老熟妇邻居-日韩中文字母伦理网 | 高清完整在线观看 视频一区免费-色情故事ヘンリー冢本-精品一区二区三区欧美老妇喷浆-88无码 | 久久精品国产99久久香蕉-日本熟妇五十路-《寡妇村》三级-日韩女优中文 | BD国语免费电视剧 有码中文字幕在线观看-国产尤物影视-国产日韩第一页-香蕉逼逼 | 一个人嗯啊视频-国产乱伦电影艳照门-公交车挺进朋友人妻的身体里-baomaav 国精品无码一区二区三区在线蜜臀 | 操逼短视频-巩俐A级无码毛片-伊人日本电影-女自慰 无遮挡免费观看 | 精品久久久久久久久国产字幕-亚洲成av人片在线观看www-亚洲av无码专区首页居酒屋 语文课代表哭着说不能再深了-色情乱婬一区二区三区黑人 | 亚洲精品一本四道-2019日韩无码-黑人借宿与少妇羽月希-屁屁影院一区二区 |
+

你好，很高興為您服務(wù)！

發(fā)送